ПОЛУЧЕНИЕ АКТИВНЫХ КОМПОНЕНТОВ (Tа, Re) БИМЕТАЛЛИЧЕСКИХ КАТАЛИЗАТОРОВ НА МАТРИЦАХ γ-Al2O3 И TiO2

Получен оксометилатный комплекс тантала и рения Та4O2(ОСН3)14(RеO4)2 из метилата тантала состава Ta2(OMe)10 и Re2O7, который использован для получения катализаторов в реакциях кросс-конденсации и восстановительной дегидратации спиртов на основе γ-Al2O3 и TiO2, полученного методом сверхкритического флюидного антисольвентного осаждения (SAS). Образцы TiO2 охарактеризованы совокупностью методов (ДТА, ДСК, РФА) и показано, что отжиг при 340°С позволяет получать TiO2 анатазной модификации, который может служить матрицей для нанесения активных компонентов катализаторов. Выявлено различие результатов у неотожженных и отожжённых образцов после проведения ДТА в атмосфере кислорода и ДСК - в атмосфере гелия. Показано, что катализатор Ta-Re/Al2O3 позволяет превращать этанол и смеси этанола с глицерином в алифатические углеводороды С3-С11. Установлено, что оптимальное содержание глицерина составляет 20% об., что обеспечивает снижение выхода тупиковой этан-этиленовой фракции и увеличение выхода целевой фракции углеводородов. Предложена принципиальная технологическая схема получения активных компонентов катализаторов в реакциях кросс-конденсации и восстановительной дегидратации спиртов.

оксометилатный комплекс тантала и рения, электрохимический синтез, кросс-конденсация, восстановительная дегидратация спиртов, алкоксид, метилат тантала, диоксид титана

1. Моисеев И.И. // Химия и жизнь. 2015. № 8. С. 20-25.

2. Цодиков М. В., Яндиева Ф. А., Чистяков А. В., Губанов М. А., Гехман А. Е., Моисеев И.И. // Докл. АН [Doklady Chemistry]. 2012. Т. 447. № 5. С. 534-537.

3. Demirbas A. // Energy Edu SciTechnol. 2006. V. 16. Р. 53-109.

4. Жарова П.А., Чистяков А.В., Завелев Д.Е., Кривенцов В.В., Якимчук Е.П., Крыжовец О.С., Петракова О.В., Дробот Д.В., Цодиков М.В. // Изв. РАН. Сер. хим. 2015. № 2. С. 337-345.

5. Чистяков А.В., Цодиков М.В., Мурзин В.Ю., Яндиева Ф.А., Зубавичус Я.В., Козицына Н.Ю., Гехман А.Е., Кривенцов В.В., Моисеев И.И. // Кинетика и катализ. 2011. Т. 52. № 2. С. 266-281.

6. Флид В.Р., Леонтьева С.В., Эфрос И.Е., Манулик О.С., Цодиков М.В., Лахман Л.И. // Вестник МИТХТ. 2008. Т. 3. № 4. С. 44-48.

7. Металлокомплексный катализ в органическом синтезе и синтезе полимеров : http://www.unn.ru/chem/neft/htmls/index.php?page=catalitic (дата обращения 27.03.2014)

8. Цодиков М.В., Чистяков А.В., Губанов М.А., Хаджиев С.Н., Гехман А.Е., Моисеев И.И. // Изв. РАН. Сер. хим. 2013. № 3. С. 819-828.

9. Дробот Д.В., Щеглов П.А., Никишина Е.Е., Лебедева Е.Н., Зимина Г.В., Смирнова И.Н., Фомичев В.В. // Вестник МИТХТ. 2006. Т. 1. № 6. С. 5-15.

10. Дробот Д.В., Щеглов П.А., Никишина Е.Е., Лебедева Е.Н. // Неорган. материалы. 2007. Т. 43. № 5. С. 1-9.

11. Щеглов П.А. Моно-, би- и триметаллические оксоалкоксопроизводные (синтез, свойства и применение): автореф. дис. . . . канд. хим. наук. М., 2002. 25 с.

12. Turova N.Ya., Korolev A.V., Tchebukov D.E., Belocon A.I., Yanovsky A.I., Struchkov Yu.I. // Polyhedron. 1996. V. 15. № 21. Р. 3869-3880.

13. Накамото К. Инфракрасные спектры неорганических и координационных соединений: пер. с англ. Л.В. Христенко / под ред. Ю.А. Пентина. М.: Мир, 1991. 536 с.

14. Hubert-Pfalzgraf L.G. // J. Materials Сhem. 2004. V. 14. Р. 3113-3123.

15. Nikonova O.A., Seisenbaeva G.A., Kessler V.G. , Shcheglov P.A., Drobot D.V. // Russian Journal of Inorganic Chemistry. 2007. V. 52. Iss. 11. Р. 1687-1693.

16. Гумеров Ф. // The Chemical Journal. Октябрь 2008. С. 26-30.

17. Смирнова К.А., Фомичев В.В., Дробот Д.В., Никишина Е.Е. // Тонкие химические технологии. 2015. Т. 10. № 1. С. 76-83.

18. Чистяков А.В. Превращение спиртов в алифатические углеводороды в присутствии гетерогенных катализаторов, содержащих наноразмерные моно- и биметаллические активные компоненты: дис. . . . канд. хим. наук. М., 2010. С. 6-20.

19. Карпов Ю.А., Савостин А.П., Сальников В.Д. Аналитический контроль в металлургическом производстве. М.: Академкнига, 2006. 352 с.

20. Топор Н.Д., Огородова Л.П., Мельчакова Л.В. Термический анализ минералов и неорганических соединений. М.: Изд-во МГУ, 1987. 188 с.

21. Хабас Т.А., Вакалова Т.В., Громов А.А., Кулинич Е.А. Рентгенофазовый анализ: методические указания. Томск: ТПУ, 2007. 40 с.

22. Ким Д.Г., Вершинина Е.А., РыбаковаА.В., Фролова Т.В. Лабораторные работы по органической химии: учебное пособие. Челябинск: Издательский центр ЮУрГУ, 2010. 230 с.

23. Тарасевич Б.Н. ИК-спектры основных классов органических соединений. Справочные материалы. М.: МГУ, 2012. 54 с.