Оптимизация процесса роста монокристалла КРС-5 с помощью расчета градиента температуры методом конечных элементов

Цели. Галогениды таллия, в частности, КРС-5 (TlBr–TlI), являются одними из наиболее перспективных оптических кристаллов среднего и дальнего инфракрасного диапазона. Однако высокие требования к качеству материала приводят к существенным сложностям производства данных монокристаллов, т.к. при несоблюдении точных условий роста образцы получаются поликристаллическими, непригодными для коммерческого использования. Для определения оптимальных условий роста необходимо проведение десятков дорогостоящих экспериментов. В таком случае альтернативным решением является компьютерное моделирование. В зависимости от требований можно анализировать ключевые параметры по отдельности, не усложняя модель множеством неизвестных одновременно. Целью данной работы является определение условий роста кристалла КРС-5 вычислительными методами для установления причин поликристалличности образцов и нахождения оптимальных параметров получения монокристаллов.

Методы. Для решения поставленной задачи использовали метод конечных элементов, с помощью которого можно выполнить расчеты температурного распределения, механических напряжений, конвективных эффектов, скорости распространения фронта кристаллизации, деформаций из-за теплового расширения и других явлений, возникающих в процессе кристаллообразования. Для построения модели ампулы использовался пакет MATLAB с модулем для решения уравнений в частных производных. Задача о температурном градиенте решалась в осесимметричном приближении.

Результаты. С помощью компьютерного моделирования рассчитано распределение температур в материале в процессе роста, на основе чего определено положение и форма фронта кристаллизации. Сделан вывод, что поликристалличные образцы растут в результате прохождения фронта кристаллизации плоской формы. Определена оптимальная температура в печи, необходимая для формирования выпуклого фронта кристаллизации. Продемонстрирован выращенный монокристалл КРС-5.

Выводы. Расчеты позволили быстро определить причину поликристалличности образцов, получить оптимальные параметры роста монокристаллов и на основе их провести эксперимент роста КРС-5. В полученном образце не наблюдалась блочная структура, и кристалл успешно подвергался механической обработке.

1. Кузнецов М.С., Зараменских К.С., Лисицкий И.С., Полякова Г.В., Морозов М.В., Пимкин Н.А., Сосков О.В., Бутвина Л.Н. Градиентные материалы на основе кристаллов галогенидов таллия для оптических элементов и оптоволокна ИК-диапазона. Фотон-Экспресс. 2021;6(174): 76–77. https://doi.org/10.24412/2308-6920-2021-6-76-77

2. Khorkin V.S., Voloshinov V.B., Kuznetsov M.S. Anisotropic acousto-optic interaction in a KRS-5 crystal. Appl. Opt. 2022;61(15):4397–4403. https://doi.org/10.1364/AO.453606

3. Kim H., Ogorodnik Y., Kargar A., Cirignano L., Thrall C.L., Koehler W., O’Neal S.P., He Z., Swanberg E., Payne S.A., Squillante M.R., Shah K. Thallium Bromide Gamma-Ray Spectrometers and Pixel Arrays. Front Phys. 2020;8:55. https://doi.org/10.3389/fphy.2020.00055

4. Hitomi K., Kim C., Nogami M., Shimazoe K., Takahashi H. Characterization of coincidence time resolutions of TlBrxCl1−x crystals as Cherenkov radiators. Jpn. J. Appl. Phys. 2023;62:081001. https://doi.org/10.35848/1347-4065/ace5fa

5. Ariño-Estrada G., Du J., Kim H., Cirignano L.J., Shah K.S., Cherry S.R., Mitchell G.S. Development of TlBr detectors for PET imaging. Phys. Med. Biol. 2018;63(13):13NT04. https://doi.org/10.1088/1361-6560/aac27e

6. Ellin J., Rebolo L., Backfish M., Prebys E., Ariño-Estrada G. Prompt gamma timing for proton range verification with TlBr and TlCl as pure Cherenkov emitters. Phys. Med. Biol. 2024;69(11):115002. https://doi.org/10.1088/1361-6560/ad4304

7. Kim H., Churilov A., Ciampi G., Cirignano L., Higgins W., Kim S., O’Dougherty P., Olschner F., Shah K. Continued development of thallium bromide and related compounds for gamma-ray spectrometers. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equip. 2011;629(1):192–196. https://doi.org/10.1016/j.nima.2010.10.097

8. Смирнов И.С., Говорков А.В., Кожухова Е.А., Лисицкий И.С., Кузнецов М.С., Зараменских К.С., Поляков А.Я. Влияние условий выращивания и легирования донорными примесями на механизм проводимости и спектры глубоких уровней в кристаллах TlBr. Известия высших учебных заведений. Материалы электронной техники. 2013;3:4–12. https://doi.org/10.17073/1609-3577-2013-3-4-12

9. Bishop S.R., Higgins W., Ciampi G., Churilov A., Shah K.S., Tuller H.L. The Defect and Transport Properties of Donor Doped Single Crystal TlBr. J. Electrochem. Soc. 2011;158(2):J47. http://doi.org/10.1149/1.3525243

10. Salimgareev D., Lvov A., Yuzhakova A., Pestereva P., Shmygalev A., Korsakov A., Zhukova L. Optical materials for IR fiber optics based on solid solutions of AgCl0.25Br0.75 – TlCl0.74Br0.26, AgCl0.25Br0.75 – TlBr0.46I0.54 systems. Opt. Mat. 2023;143(3):114304. https://doi.org/10.1016/j.optmat.2023.114304

11. Лисицкий И.С., Голованов В.Ф., Кузнецов М.С., Полякова Г.В. Макроскопические дефекты монокристаллов галогенидов таллия, выращенных из расплава методом Стокбаргера. Цветные металлы. 2004;2:81–84.

12. Kozlov V., Leskelä M., Sipilä H. Annealing and characterisation of TlBr crystals for detector applications. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equip. 2005;546(1):200–204. https://doi.org/10.1016/j.nima.2005.03.025

13. Kozlov V., Leskelä M., Prohaska T., Schultheis G., Stingeder G., Sipilä H. TlBr crystal growth, purification and characterisation. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equip. 2004;531(1):165–173. https://doi.org/10.1016/j.nima.2004.06.002

14. Аронов П.С., Гусев А.О., Родин А.С. Моделирование напряженно-деформированного состояния кристалла, выращенного методом Бриджмена. Препринты ИПМ им. М.В. Келдыша. 2023;8:26 с. https://doi.org/10.20948/prepr-2023-8

15. Авдиенко К.И., Артюшенко В.Г., Белоусов А.С. и др. Кристаллы галогенидов таллия. Получение, свойства и применение. Новосибирск: Наука; 1989. 151 с.

16. Лодиз Р.А., Паркер Р.Л. Рост монокристаллов: пер. с англ. М.: Мир; 1974. 540 с.

17. Aust K.T., Chalmers B. Control of lineage structure in aluminum crystals grown from the melt. Can. J. Phys. 1958;36(7):977–980. https://doi.org/10.1139/p58-103