Preview

Fine Chemical Technologies

Advanced search

The investigation of patterns of wet hydrogen peroxide decomposition over anchored on sibunit palladium catalysts (Pd(II)/C)

Full Text:

Abstract

Охарактеризованы твердофазные катализаторы, представленные закрепленным на поверхности Сибунита оксидом палладия(II), с содержанием Pd 0.09-0.92 мас. %. Текстурные характеристики катализаторов определены из изотерм низкотемпературной (-196ºС) физической адсорбции азота. Состояние палладия на поверхности Сибунита в форме Pd(II) установлено методами рентгенофазового анализа и рентгенофотоэлектронной спектроскопии, а также температурно-программированной реакцией с Н2. Скорость реакции каталитического разложения Н2О2 при 25-70ºС измерена волюмометрическим методом. На основании экспериментальных кинетических результатов и данных по влиянию ДМСО (ингибитора радикально-цепных реакций с участием гидроксильных радикалов) на кинетику разложения Н2О2 на поверхности катализатора 0.46% Pd(II)/С предложен молекулярный механизм реакции на поверхности исследуемых катализаторов с лимитирующей стадией диссоциации пероксида. Определены значения кинетических параметров.

About the Authors

A. A. Gordienko
M.V. Lomonosov Moscow State University of Fine Chemical Technologies, 86, Vernadskogo pr., Moscow 119571
Russian Federation


V. R. Flid
M.V. Lomonosov Moscow State University of Fine Chemical Technologies, 86, Vernadskogo pr., Moscow 119571
Russian Federation


References

1. Jia C., Miiller P., Mimoun H. Palladium-catalyzed allylic acetoxylation of olefins using hydrogen peroxide as oxidant // J. Mol. Catalysis A: Chemical. 1995. V. 101. №. 2. P. 127-136.

2. Reilly C.R., Lerou J.J. Oxidation with no-redox oxides: ammoximation of cyclohexanone on amorphous silicas // Catalysis Today. 1998. V. 41. №. 4. P. 433-455.

3. Stahl S.S. Palladiumoxidasekatalyse: selektive Oxidation durch direkte disauerstoffgekoppelte Umsetzung // Angew. Chem. 2004. V. 116. №. 26. P. 3480-3501.

4. Piera J., Backvall J.-E. Katalytische Oxidation von organischen Substraten durch molekularen Sauerstoff undWasserstoffperoxid uber einen mehrstufigen Elektronentransfer - ein biomimetischer Ansatz// Angew. Chem. 2008. V. 120. №. 19. P. 3558-3576.

5. Rajagopalan A., Lara M., Kroutil W. Oxidative alkene cleavage by chemical and enzymatic methods // Adv. Synthesis & Catalysis. 2013. V. 355. №. 17. P. 3321-3335.

6. Centia G., Misono M. New possibilities and opportunities for basic and applied research on selective oxidation by solid catalysts: an overview // Catalysis Today. 1998. V. 41. P. 287-296.

7. Плаксин Г.В. Пористые углеродные материалы типа Сибунита // Химия в интересах устойчивого развития. 2001. №. 9. С. 609-620.

8. Полянская Е.М. Исследование катализаторов на основе наноразмерных углеродных материалов в реакциях глубокого жидкофазного окисления органических субстратов кислородом и пероксидом водорода: автореф. дис. …канд. хим. наук. Новосибирск: ИК СО РАН, 2011. 20 c.

9. Лапко В.Ф., Герасимюк И.П., Куць В.С., Тарасенко Ю.А. Активационные характеристики процесса разложения Н2О2 на палладий-углеродных катализаторах // Журн. физ. химии. 2010. Т. 84. № 6. С. 1043-1049.

10. Мурзин Д.Ю., Кубицкова И., Сноре М., Мяки-Арвела П., Мюллюойя Ю. Способ промышленного получения углеводородов: пат. 2397199 Рос. Федерация № 2007130918/04 заявл. 20.02.2009; опубл. 20.08.2010.

11. Choudhary V.R., Gaikwad A.G. Kinetics of hydrogen peroxide decomposition in aqueous sulfuric acid over palladium/carbon: effect of acid concentration // Reaction Kinetics and Catalysis Lett. 2003. V. 80. № 1. P. 27-32.

12. Blanco-Brieva G., Cano-Serrano E., Campos-Martin J.M., Fierro J.L.G. Direct synthesis of hydrogen peroxide solution with palladium-loaded sulfonic acid polystyrene resins.// Chem. Commun. 2004. V. 10. P. 1184-1185.

13. Blanco-Brieva G., Campos-Martin J.M., De Frutos M.P., Fierro J.L.G. Some insights on the negative effect played by silylation of functionalized commercial silica in the direct synthesis of hydrogen peroxide // Catalysis Today. 2010. V. 158. № 1-2. P. 97-102.

14. Zhao J., Zhou J., Su J., Wang X., Gong W. Propene epoxidation with in-site H2O2 produced by H2/O2 non-equilibrium plasma // American Institute of Chemical Engineers Journal. 2007. V. 53. № 12. P. 3204-3209.

15. Трусов Л.И., Гордиенко А.А., Прокудина Н.А. Современные аспекты каталитической переработки возобновляемой высокоэнергонасыщенной биомассы в моторные топлива и другие ценные продукты // Современные проблемы науки и образования. 2013. № 2. URL: http://www.science-education.ru/108-8728 (дата обращения: 02.04.2013).

16. Моисеева Н.И., Гехман А.Е., Минин В.В., Ларин Г.М., Баштанов М.Е., Красновский А.А., Моисеев И.И. Система свободный радикал/синглетный дикислород в условиях катализируемого разложения пероксида водорода // Кинетика и катализ. 2000. Т. 41. № 2. С. 191-204.

17. Потехин В.В., Соловьева С.Н., Потехин В.М. Кинетика и механизм разложения пероксида водорода в присутствии тетрааквакомплекса палладия(II) // Изв. АН. Сер. хим. 2005. № 5. С. 1077-1083.

18. Талзи Е.П. Ключевые интермедиаты селективного окисления // Соросовский образовательный журнал. 2000. Т. 6. № 7. С. 35-41.

19. Холдеева О.А. Селективное жидкофазное окисление молекулярным кислородом и пероксидом водорода в присутствии катализаторов «ион металла в неорганической матрице»: дис. …докт. хим. наук. Новосибирск: ИК СО РАН, 2006. 352 с.

20. Семиколенов В.А. Современные подходы к приготовлению катализаторов "палладий на угле" // Успехи химии. 1992. Т. 61. В. 2. С. 320-331.

21. Brunauer S., Emmett P.H., Teller E. Adsorption of gases in multimolecular layers // J. Amer. Chem. Soc. 1938. V. 60. P. 309-319.

22. Заграфская Р.В., Карнаухов А.П., Фенелонов В.Б. Глобулярная модель пористых тел корпускулярного строения. III. Исследование случайных и частичноупорядоченных упаковок шаров // Кинетика и катализ. 1975. Т. 16. № 6. С. 1583-1590.

23. Жилкина А.В., Гордиенко А.А., Прокудина Н.А., Трусов Л.И., Кузьмичева Г.М., Дулина Н.А., Савинкина Е.В. Определение размеров частиц высокодиспресных материалов с помощью низкотемпературной адсорбции азота // Журн. физ. химии. 2013. Т. 87. № 4. С. 685-691.

24. ISO 15901-2 Pore size distribution and porosity of solid materials by mercury porosimetry and gas adsorption - Part 2: Analysis of mesopores and macropores by gas adsorption. ISO: Geneva, 2006. 30 p.

25. Sing K.S.W., Everett D.H., Haul R.A.W., Moscou L., Pierotti R.A., Rouquerol J., Siemieniewska T. Reporting physisorption data for gas/solid systems with special reference to the determination of surface area and porosity // Pure & Appl. Chem. 1985. V. 57. №. 4. P. 603-619.

26. Грег С. (Gregg S.J.), Синг К. (Sing K.S.W.) Адсорбция, удельная поверхность, пористость (Adsorption, surface area and porosity). М.: Мир, 1984. 306 с.

27. Розанов В.В., Крылов О.В. Спилловер водорода в гетерогенном катализе // Успехи химии. 1997. Т. 66. № 2. С. 117-130.

28. Sermon P.A., Bond G.C. Hydrogen spillover // Catalysis Rev.: Sci. & Eng. 1974. V. 8. № 11. P. 211-239.

29. Zhou W., Lee J.Y. Particle size effects in Pd-catalyzed electrooxidation of formic acid // J. Phys. Chem: C. 2008. V. 112. № 10. P. 3789-3793.

30. Lee Y., Lee Ch., Yoon Y. Kinetics and mechanisms of DMSO (dimethylsulfoxide) degradation by UV/H2O2 process // Water Res. 2004. V. 38. № 10. P. 2579-2588.

31. Talsi E.P., Babenko V.P., Likholobov V.A., Nekipelov V.M., Chinakov V.D. A new superoxo-complex of palladium that oxidizes alkenes to epoxide // J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1985. № 24. | P. 1768-1769.

32. Talsi E.P., Babenko V.P., Shubin A.A., Сhinakov V.D., Nekipelov V.M., Zamaraev K.I. Formation, structure, and reactivity of palladium superoxo complexes // Inorgan. Chem. 1987. V. 26. № 23. P. 3871-3878.

33. Filatov M.J., Talsi E.P., Gritsenko O.V., Zhidomirov G.M., Zamaraev K.I. Palladium superoxido complexes. In what way (σ or π) is O2- co-ordinated? A quantum chemical approach // J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1990. № 11. P. 3265-3269.

34. Ono Y., Matsumura T., Kitajima N., Fukurumi S.-I. Formation of superoxide ion during the decomposition of hydrogen peroxide on supported metals // J. Phys. Chem. 1977. V. 81. № 13. P. 1307-1311.

35. Kitajima N., Fukuzumi S.-I., Ono Y. Formation of superoxide ion during the decomposition of hydrogen peroxide on supported metal oxides // J. Phys. Chem. 1978. V. 82. № 13. P. 1505-1509.

36. Suh M., Bagus P.S., Pak S., Rosynek, Lunsford J.H. Reactions of hydroxyl radicals on titania, silica, alumina, and gold surfaces // J. Phys. Chem.: B. 2000. V. 104. № 12. P. 2736-2742.

37. Hiroki A., LaVerne J.A. Decomposition of hydrogen peroxide at water-ceramic oxide interfaces // J. Phys. Chem: B. 2005. V. 109. № 8. P. 3364-3370.


For citation:


Gordienko A.A., Flid V.R. The investigation of patterns of wet hydrogen peroxide decomposition over anchored on sibunit palladium catalysts (Pd(II)/C). Fine Chemical Technologies. 2014;9(2):87-93. (In Russ.)

Views: 55


Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.


ISSN 2410-6593 (Print)
ISSN 2686-7575 (Online)